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| 1 | 二氧化钛基Z型光催化剂综述(英文)显示文摘TiO_2具有无毒、耐腐蚀、高稳定和低成本等特点,已被广泛应用于光催化领域.然而,TiO_2的禁带较宽,只能吸收仅占太阳光4%的紫外光部分,从而严重限制了TiO_2光催化材料对太阳光的有效应用.目前很多方法被用来提高TiO_2光催化效率,如金属/非金属掺杂、贵金属负载、异质结构建和与碳材料复合等,这些策略在提高光催化剂的光催化效率中,涉及到如何兼顾太阳光利用和光生空穴和电子氧化还原能力两者之间的平衡.通常,半导体禁带宽度越窄,半导体的光谱响应范围越宽、太阳光利用越多,但光生空穴和电子氧化还原能力越弱.因此,想要提高TiO_2的光催化性能,应考虑以下两个方面的平衡:即降低带隙宽度,拓展半导体的光谱响应范围;与之同时使价带电位更正,导带电位更负之间的平衡.然而,这两个点是相互矛盾的,因此很难在单组分光催化剂中同时实现这两点.然而,Z型光催化剂可以同时满足这两点要求,即:降低半导体的带隙,同时使导带更负,价带更正,因为Z光催化系统利用了两种半导体的优势,其电荷转移机制类似于自然界中绿色植物的光合作用,其中的载流子传输途径包括两步激发,类似于英文字母'Z',Z型光催化剂因此而得名.Z型光催化剂既能保留较高还原能力的光生电子和又能保留较高氧化能力的光生空穴,由于Z型光催化剂特有的优点,在光催化领域的应用越来越广泛.本文综述了TiO_2基Z型光催化剂的最新研究进展,其中包括:Z型光催化机理、应用范围和光催化活性改进方法.Z型光催化剂分为传统液相Z型光催化体系,全固态Z型光催化体系,以及最近几年发展起来的直接Z型光催化体系.它们的主要应用包括:光催化分解水产氢、二氧化碳还原制备太阳燃料、有机污染物光催化降解.论文进一步讨论了提高TiO_2基Z型光催化剂性能的方法,包括pH值调控、电子导体选择、助催化剂使用、掺杂改性、组织形貌控制、两种半导体质量比优化等.最后,提出了TiO_2基Z型光催化剂今后面临的挑战和发展前景展望. | 戚克振 程蓓 余家国 Wingkei Ho | 2017 | Chinese Journal of Catalysis2017，38，12： | 39 |
| 2 | 石墨烯修饰三氧化钨/二氧化钛S型异质结增强的光催化产氢活性(英文)显示文摘太阳光驱动的光催化分解水产氢是利用太阳能解决当前能源危机和环境问题的理想策略.二氧化钛由于其稳定、环境友好和成本低等优点受到广泛研究,在光催化领域具有不可或缺的作用.然而,纯二氧化钛光催化剂具有光生电子-空穴复合率高、太阳能利用率低等缺点,使其在光催化产氢领域的应用受到限制.迄今为止,人们探索了多种改性策略来提高二氧化钛的光催化活性,如贵金属负载、金属或非金属元素掺杂、构建异质结等.通过复合两个具有合适能带排布的半导体来构建异质结可以大大提高光生载流子的分离,被认为是一种有效的解决方案.最近提出了一种新的S型异质结概念,以解释不同半导体异质界面载流子转移分离的问题.S型异质结是在传统Ⅱ型和Z型(液相Z型、全固态Z型、间接Z型、直接Z型)基础上提出的,但又扬长避短,优于传统Ⅱ型和Z型.通常,S型异质结是由功函数较小、费米能级较高的还原型半导体光催化剂和功函数较大、费米能级较低的氧化型半导体光催化剂构建而成.三氧化钨禁带宽度较小(2.4-2.8 eV),功函数较大,是典型的氧化型光催化剂,也是构建S型异质结的理想半导体光催化剂.根据S型电荷转移机制,三氧化钨/二氧化钛复合物在光辐照下,三氧化钨导带上相对无用的电子与二氧化钛价带上相对无用的空穴复合,二氧化钛导带上还原能力较强的电子和三氧化钨价带上氧化能力较强的空穴得以保留,从而在异质界面上实现了氧化还原能力较强的光生电子-空穴对的分离.同时,石墨烯作为一种蜂窝状碳原子二维材料,是理想的电子受体,在异质结光催化剂中能及时转移电子.而且,石墨烯具有较好的导热性和电子迁移率,光吸收强,比表面积大,可为光催化反应提供丰富的吸附和活性位点,已经被认为是一种重要催化剂载体和光电分解水产氢的有效共催化剂.本文采用简便的一步水热法制备石墨烯修饰的三氧化钨/二氧化钛S型异质结光催化剂.光催化产氢性能测试表明,三氧化钨/二氧化钛/石墨烯复合材料的光催化产氢速率显著提高(245.8μmol g^-1 h^-1),约为纯TiO2的3.5倍.高分辨透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱结果证明了TiO2和WO3纳米颗粒的紧密接触,并成功负载在还原氧化石墨烯(rGO)上.X射线光电子能谱中Ti 2p结合能的增加证实TiO2和WO3之间强的相互作用和S型异质结的形成.此外,复合材料中的rGO大大拓展了复合物的光吸收范围(紫外-可见漫反射光谱),增强了光热转换效应,而且rGO与TiO2之间形成肖特基结,促进了TiO2导带电子的转移和分离.总之,WO3和TiO2的S型异质结与TiO2和rGO之间的肖特基异质结的协同效应抑制了相对有用的电子和空穴的复合,有利于氧化还原能力较强的载流子的分离和进一步转移,加速了表面产氢动力学,于是增强了三元复合光催化剂的光催化产氢活性. | 何菲 孟爱云 程蓓 Wingkei Ho 余家国 | 2020 | Chinese Journal of Catalysis2020，41，1： | 27 |
| 3 | 陶瓷泡沫空气过滤器涂覆中孔TiO_2薄膜用于室内空气净化中高效光催化降解NO(英文)显示文摘由于人们80%的时间呆在室内,室内空气的质量直接影响人类健康,因此近年来室内空气质量越来越受到人们的关注.室内污染物包括CO氮氧化物(NOx)和挥发性有机化合物(VOCs),它们给人体健康带来众多负面影响.更为重要的是,考虑到节能,现代建筑的空气密闭性大都较高,但这种减少吸入新鲜空气的设计直接导致室内各种污染物的累积.有些家用电器,如燃气灶和热水器,在使用的时候会涉及到煤、油和天然气的燃烧,特别是通风较差的情况下会成为室内主要的污染源.常规的治理技术,包括吸附和过滤,其成本相对较高,也不适用于低浓度污染物的治理.尤其是更换不及时的过滤器在排风系统中可能会成为VOCs的一个来源.因此,很有必要开发一种新型的技术以降低室内污染物的浓度和保持一个清洁的室内空气环境,从而保障人们的身体健康.光催化是去除室内空气污染物的有效方法.例如,Ti O2、钛酸铋和钛酸锶等具有强氧化能力和稳定的光催化活性,因而是高效的光催化剂.一般而言,通常报道的Ti O2光催化剂是高度分散的、或悬浮于液体介质中的细小颗粒或粉末.然而,粉末状的Ti O2光催化剂不适宜于室内空气净化,因为它变得可吸入而对人体健康造成不利的影响.因此,人们尝试将Ti O2颗粒作为薄膜固定在不同的刚性载体上,如玻璃、不锈钢和铝合金板.对基体进行涂覆可显著影响光催化时反应物的表面吸附行为.一般而言,光催化薄膜通常涂覆在平面上,如蜂窝空气过滤器.三维(3D)多孔的陶瓷泡沫对气体通过具有非常好的流体性质,因此本文以它作为涂覆的基体.这种陶瓷泡沫具有3D多孔结构,多种孔密度、比表面积和化学性质.3D多孔陶瓷泡沫空气过滤器的床层空隙率较高,因此使用时压降较低,且不像蜂窝空气过滤器,它具有复杂多变的孔结构,可增强流体的扰动和混合.另外,3D多孔陶瓷泡沫空气过滤器的开发多孔和网状的结构使得在催化体系具有非常好的气体动力学性质,催化剂表面和气体反应物有充分的接触.多孔材料在液相或气相催化反应中具有独特的优势,因此,陶瓷泡沫、多孔的氧化铝、多孔硅胶.分子筛和活性炭经常被用作催化剂载体.在固体基体上Ti O2膜的形成可能使得Ti O2光催化剂的有效比表面积降低,从而导致其光催化活性下降.然而,由于具有中孔结构的Ti O2薄膜的比表面积大,其用于催化反应的活性位也更多,因此使用时仍然具有较高的活性.前期研究表明,涂覆在平面玻璃、不锈钢和氧化铝基体上的中孔Ti O2薄膜用于环境净化时表现出增强的光催化效率.另外,室内环境中NO和NO2的浓度一般分别为几百个ppb之内和100 ppb以下.可见,NO是主要的室内空气污染物,对人体健康危害较大.基于此,本文首次采用反胶束法将中孔锐钛矿Ti O2薄膜均匀一地涂覆在3D多孔高比表面积的泡沫过滤器上,采用X射线衍射、扫描电镜、X射线光电子能谱、N2吸附-脱附、紫外-可见光光谱和原子力显微镜对所制样品进行了表征,并将样品用于紫外光下催化降解NO,以揭示所制的中孔Ti O2涂层具有高的比表面积和高的光催化活性,从而克服使用Ti O2粉末所带来的不足.结果表明,由于中孔Ti O2薄膜涂层具有较大的有效比表面积,其表面存在很多吸附活性位,用于吸附在反应过程中形成的水蒸汽、气相反应物和产物,因而具有更高的光催化活性,因此在陶瓷泡沫空气净化系统中可以高效地光催化NO降解:在所考察的不同孔密度的陶瓷泡沫过滤器涂覆的Ti O2上400 ppb的NO单程转化率均在92.5%以上,高于涂覆在平面陶瓷砖上的Ti O2.该陶瓷过滤器的3D多孔特性可增强流体的扰动和混合,使得气相反应物与光催化剂表面有着充分的接触;其大的孔密度也导致高的光催化速率.另外,本文所制样品在所有反应过程中均保持较高且稳定的NO降解速率,这表明其在NO降解反应中没有失活. | Wingkei Ho | 2015 | Chinese Journal of Catalysis2015，36，12： | 7 |
| 4 | Highly enhanced visible-light photocatalytic NOx purification and conversion pathway on self-structurally modified g-C-3N4 nanosheets显示文摘The unmodified graphitic carbon nitride(g-C_3N_4) suffers from low photocatalytic activity because of the unfavourable structure.In the present work,we reported a simple self-structural modification strategy to optimize the microstructure of g-C_3N_4 and obtained graphene-like g-C_3N_4 nanosheets with porous structure.In contrast to traditional thermal pyrolysis preparation of g-C_3N_4,the present thermal condensation was improved via pyrolysis of thiourea in an alumina crucible without a cover,followed by secondary heat treatment.The popcorn-like formation and layer-by-layer thermal exfoliation of graphene-like porous g-C_3N_4 was proposed to explain the formation mechanism.The photocatalytic removal performance of both NO and NO_2 with the graphene-like porous g-C_3N_4 for was significantly enhanced by selfstructural modification.Trapping experiments and in-situ diffuse reflectance infrared fourier transform spectroscopy(DRIFTS) measurement were conducted to detect the active species during photocatalysis and the conversion pathway of g-C_3N_4 photocatalysis for NO_x purification was revealed.The photocatalytic activity of graphene-like porous g-C_3N_4 was highly enhanced due to the improved charge separation and increased oxidation capacity of the ·O_2^- radicals and holes.This work could not only provide a novel self-structural modification for design of highly efficient photocatalysts,but also offer new insights into the mechanistic understanding of g-C_3N_4 photocatalysis. | Yuhan Li Yanjuan Sun Wingkei Ho Yuxin Zhang Hongwei Huang Qiang Cai Fan Dong | 2018 | Science Bulletin2018，63，10： | 7 |
| 5 | Synthesis of mesoporous polymeric carbon nitride exhibiting enhanced and durable visible light photocatalytic performance显示文摘A thiourea precursor was employed to synthesize mesoporous carbon nitride(C3 N4) by a thermal polycondensation process with high surface area SiO2 and nanosphere SiO2 as two types of hard templates. The resultant mesoporous C3 N4 samples have high surface areas(105–112 m2/g) and mesopores with narrow sizes distribution(9.3 nm). Photocatalytic performance was evaluated by removal of NO in air under visible light irradiation. The results showed that mesoporous C3 N4 samples exhibited significantly improved photocatalytic activity in comparison with bulk C3 N4, which also exceeded that of N-doped TiO2 and C-doped TiO2. The activity enhancement can be ascribed to the synergistic effects of large surface area and pore volume, enhanced light-harvesting ability, increased redox potential, and reduced recombination of charge carriers. In addition to the high activity, the mesoporous C3 N4 samples also showed high photochemical stability. The mesoporous C3 N4 photocatalysts with enhanced and durable activity could provide a new efficient material for environmental pollution control. | Fan Dong Yuhan Li Wingkei Ho Haidong Zhang Min Fu Zhongbiao Wu | 2014 | Chinese Science Bulletin2014，59，7： | 7 |
| 6 | 锌镉硫量子点增强的光催化产氢活性显示文摘光催化分解水产氢是利用太阳能解决当今能源危机和环境污染问题的理想策略.硫化镉光催化剂由于具有较窄的带隙、有效的光吸收能力、较负的导带位置和较强的还原能力等而受到广泛关注.然而,硫化镉光催化剂的光生电子-空穴复合速率高,导致其光催化活性比较低,因此在光催化领域的应用受到限制.为此,人们采取了很多方法来改善硫化镉光催化剂的光催化性能,例如加入助催化剂、构建异质结、表面修饰以及形成固溶体光催化剂等.合成固溶体光催化剂被认为是提高硫化镉光催化活性最具有发展前景的方法之一,固溶体光催化剂通过形成轨道杂化而表现出可控的带隙和带边位置.在固溶体光催化剂中,锌镉硫胶体量子点引起了很多关注.锌镉硫胶体量子点的颗粒尺寸较小,这就使得光生电子和空穴由催化剂内部转移到表面的距离较短,增大了载流子分离效率.另外,锌镉硫胶体量子点具有较负的导带位置、可调控的带隙、较好的水中分散性以及良好的光吸收等优点,因此锌镉硫胶体量子点从其他光催化剂中脱颖而出.本文分别采用热注法和传统共沉淀法制备了油溶性锌镉硫量子点和水溶性锌镉硫纳米颗粒.发现油溶性量子点亲水性能较差,几乎没有光催化活性,但油溶性量子点易通过配体交换过程转换成水溶性量子点,无机硫作为锌镉硫量子点的表面水溶性配体,可使量子点具有较好的亲水性.通过电化学测试、稳态荧光以及时间分辨荧光测试结果表明,相比于锌镉硫纳米颗粒,水溶性锌镉硫量子点具有更高的电子空穴分离效率.光催化产氢测试发现,在牺牲剂甘油存在的条件下,水溶性锌镉硫量子点的光催化产氢速率(1220μmol g^−1 h^−1)显著提高,约是锌镉硫纳米颗粒产氢速率的10倍.加入助催化剂Ni^2+后,锌镉硫量子点表现出最高的光催化产氢活性(2253μmol g^−1 h^−1),在420 nm灯的光照条件下,表观量子效率达到15.9%.光催化活性的增大主要归因于量子点较小的颗粒尺寸、表面无机硫配体以及助催化剂的添加,这些都有利于载流子的快速分离和转移,降低其复合,延长其寿命,并且加速了产氢动力学,因此提高了水溶性锌镉硫量子点的光催化产氢活性. | 高荣荣 程蓓 范佳杰 余家国 Wingkei Ho | 2021 | Chinese Journal of Catalysis2021，42，1： | 4 |
| 7 | Tuning the strength of built-in electric field in 2D/2D g-C_(3)N_(4)/MS_(2) and g-C_(3)N_(4)/ZrS_(2) S-scheme heterojunctions by nonmetal doping显示文摘Single photocatalysts usually exhibit unsatisfactory performance due to the serious recombination of photogenerated electron‒hole pairs.Combining two photocatalysts to construct S-scheme heterojunction could solve this problem.In S-scheme mechanism,the interfacial built-in electric field(IEF)provides a vital driving force for efficient charge separation.Modifying the IEF is a feasible strategy to further improve the photocatalytic activity.Herein,a novel idea of tuning the strength of IEF in 2D/2D graphitic carbon nitride(g-C_(3)N_(4))/MS2(M=Sn,Zr)S-scheme heterojunctions by nonmetal doping was developed by employing density functional theory calculation.Three nonmetal elements(O,P,and S)were severally introduced into g-C_(3)N_(4)/MS_(2) composites.Charge density difference suggested that O and S doping led to increased interfacial electron transfer,while P doping had minimal influence.As expected,the calculated field strength of O-and S-doped g-C_(3)N_(4)/MS_(2) composites was significantly larger than that of pristine and P-doped g-C_(3)N_(4)/MS_(2) composites.Therefore,O and S doping endowed g-C_(3)N_(4)/MS_(2) Sscheme heterojunctions with enhanced IEF and more thorough charge transfer.Correspondingly,the experimentally synthesized O-C_(3)N_(4)/ZrS_(2) composite exhibited better photocatalytic H2-production activity than g-C_(3)N_(4)/ZrS_(2) composite.This work proposed an original idea of employing proper nonmetal doping to magnify the advantage of S-scheme heterojunction in accelerating charge separation. | Bicheng Zhu Haiyan Tan Jiajie Fan Bei Cheng Jiaguo Yu Wingkei Ho | 2021 | Journal of Materiomics2021，7，5： | 3 |
| 8 | 碳铂双助催化剂增强CdS空心球光催化产氢性能显示文摘利用半导体光催化分解水产氢是将太阳能转换为化学能最有前景的方法之一.在众多的半导体光催化剂中,硫化镉(CdS)不仅具有可见光响应的带隙值(约2.4 eV),而且其导带底和价带顶的能级横跨于水的氧化还原电势两端,能够在可见光照射下分解水产氢,这使得CdS成为一种热门的光催化剂而被广泛研究.然而,单一CdS由于光生电子−空穴对复合速率快、光腐蚀严重等缺点,其光催化产氢活性并不高.为了克服这些缺点,人们探索了多种改性策略,如形貌和结构调控、构建异质结以及负载助催化剂等.负载助催化剂由于可以增强光吸收、促进光生电荷分离以及提供更多活性位点,被认为是一种有效的改性策略.然而,目前大部分的助催化剂都是金属材料,不仅价格昂贵,而且容易对环境造成污染破坏.碳材料因为具有经济环保、导电性能优异、化学稳定性好、光吸收能力和光热效应强等优点,成为一种有望实现太阳能高效综合利用的非金属助催化剂.其中,空心碳球还具有质量轻、比表面积大以及光利用率高等独特优势,吸引了广大科研工作者的注意.本文选取多孔碳空心纳米球(C-HS)作为模板,通过简单的水热法制备了carbon@CdS空心球(C@CdS-HS)复合光催化剂,并将其用于光催化分解水产氢.作为对照,在相同的条件下制备了单一的CdS空心球(CdS-HS).在模拟太阳光照射下并沉积1.0 wt%Pt后,C@CdS-HS/Pt的光催化产氢速率高达20.9 mmol h^(−1)g^(−1)(420 nm处的表观量子效率为15.3%),分别是CdS-HS、C@CdS-HS和CdS-HS/Pt的69.7、13.9和3.9倍.通过一系列表征手段,揭示了光生电荷的传输路径,并提出了C@CdS-HS/Pt光催化活性增强的机理,多孔C-HS的引入提高了复合光催化剂的比表面积,增加了反应活性位点;导电性良好的C-HS可以起到贮存和传导光生电子的作用,从而提高光生载流子的分离和传输效率;CdS纳米颗粒原位生长在C-HS表面形成紧密接触的界面,有利于光生电荷在界面间的传输;C-HS吸收红外光产生很强的光热效应,可以使复合光催化剂的表面温度显著升高,在动力学上提高催化剂的产氢速率;C-HS和Pt作为双助催化剂具有明显的协同效应,可以显著提高CdS的光催化产氢活性. | 唐士朋 夏阳 范佳杰 程蓓 余家国 Wingkei Ho | 2021 | Chinese Journal of Catalysis2021，42，5： | 2 |
| 9 | Effects of F-do- ping on the photocatalytic activity and microstructures of nanocrystalline TiO2 powders 显示文摘 | Jimmy Yu C Jiaguo Yu Wingkei Ho | 2002 | Chem Mater2002，14，： | 1 |
| 10 | Low-temperature hydrothermal synthesis of S-doped TiO2 with visible light photocatalytic activity 显示文摘 | Wingkei H Jimmy C Y Lee S C | 2006 | J Solid State Chem2006，179，4： | 1 |
| 11 | Aerosol-assisted flow synthesis of B-doped, Ni-doped and B-Ni-codoped TiO2 solid and hollow microspheres for photocatalytic removal of NO 显示文摘 | Huang Yu Ho Wingkei Ai Zhihui | 2009 | Applied Catalysis B : Environmental2009，89，： | 1 |
| 12 | Sonochemical synthesis and visible light photoeatalytic behavior of CdSe and CdSe/TiO2 nanoparticles显示文摘 | Ho Wingkei Yu Jimmy C | 2006 | J Molr Catal A:Chem2006，，247： | 1 |
| 13 | Sonochemical synthesis and visible light photocatalytic behavior of CdSe and CdSe/TiO2nanoparticles显示文摘 | Wingkei Ho Jimmy C Y | 2006 | Molecular Catalysis A:Chemical2006，，247： | 1 |
| 14 | Photocatalytic removal of NO and HCHO over nanocrystalline Zn 2 SnO 4 microcubes for indoor air purification显示文摘 | Zhihui Ai Shuncheng Lee Yu Huang Wingkei Ho Lizhi Zhang | 2010 | Journal of Hazardous Materials2010，，1： | 1 |
| 15 | Sonochemical synthesis and visible light photocatalytic behavior of CdSe and CdSe/TiO 2 nanoparticles显示文摘 | Wingkei Ho Jimmy C. Yu | 2005 | Journal of Molecular Catalysis A Chemical2005，，1： | 1 |
| 16 | Core-Shell Fe-Fe 2 O 3 Nanostructures as Effective Persulfate Activator for Degradation of Methyl Orange显示文摘 | Linli Zhu Zhihui Ai Wingkei Ho Lizhi Zhang | 2013 | Separation and Purification Technology2013，，： | 1 |
| 17 | Efficient visible-light-induced photocatalytic disinfection on sulfur-doped nanocrystalline titania显示文摘 | Jimmy C Yu Wingkei Ho Jiaguo Yu | 2005 | Environ Sci Techno2005，39，4： | 1 |
| 18 | Efficient visible-light-induced photocatalytic disinfection on sulfur-doped nanocrystalline titania 显示文摘 | JIMMY C Y WINGKEI H JIAGUO Y | 2005 | Environ Sci Technol2005，39，： | 1 |
| 19 | Ultrasoic spray pyrolysis of porous Bi2WO6 microsphere and their visible-light-induced photocatalytic removal of NO显示文摘 | Huang Yu Ai Zhihui Ho Wingkei | 2010 | Phys Chem C2010，114，14： | 1 |
| 20 | Effects of trifluoro- acetic acid modification on the surface microstructures and photocatalyric activity of mesoporous TiO2 thin fihns 显示文摘 | JIMMY C Y WINGKEI H JIAGUO Y | 2003 | Langmuir2003，19，： | 1 |
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