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1二氧化碳加氢合成低碳烯烃的研究进展显示文摘大气中逐年升高的二氧化碳浓度对全球环境产生了严重的影响。通过可再生能源得到的H2与CO2反应生成低碳烯烃,不但可以使CO2得到资源化利用,还能减少低碳烯烃的生产对于石油资源的依赖。该技术还有望实现从海水中得到燃油。本文主要对CO2加氢合成低碳烯烃的热力学、反应机理和催化剂研究进行了综述。目前,该反应中使用的催化剂以Fe系为主。文中简要介绍了直接转化催化剂中的载体、助剂和双金属活性组分对反应性能的影响以及经甲醇路线制低碳烯烃的双功能催化剂在该反应中的应用。高性能催化剂的设计以及反应机理的探索是CO2加氢合成低碳烯烃未来的发展方向。梁兵连 段洪敏 侯宝林 苏雄 黄延强 王爱琴 王晓东 张涛 2015化工进展2015,34,10:19
2多级孔分子筛Silicalite-1的制备及其在合成气直接制低碳烯烃反应中的应用显示文摘以Si O_2含量为40%(w)的正硅酸乙酯为硅源,加入少量硅烷偶联剂,采用一步水热法直接合成出具有微孔、介孔和大孔的多级孔结构的MFI型全硅分子筛Silicalite-1。采用SEM、TEM、XRD、Py-FTIR、NH_3-TPD和N_2吸附-脱附等方法对Silicalite-1分子筛进行了表征。表征结果显示,合成的多级孔分子筛Silicalite-1的平均尺寸为150 nm;与全微孔Silicalite-1分子筛相比,具有比表面积高、多级孔结构及大量表面弱酸性位等特点。将多级孔Silicalite-1分子筛作为合成气直接制低碳烯烃反应的催化剂载体,探讨了不同结构和不同硅源对Fe-Mn-K/Silicalite-1催化剂性能的影响。多级孔Silicalite-1分子筛由于具有更多的表面弱酸性位及多级孔结构,在合成气直接制低碳烯烃反应中表现出较好的催化性能。通过控制反应条件,以多级孔Silicalite-1分子筛为载体的催化剂在CO转化率高于80.0%的同时,C_2~C_4烃选择性接近60%。该合成方法为高浓度合成法,产率高,无需复杂的模板剂和后处理过程,合成工艺简单经济。冯英杰 冯静 张明森 2018石油化工2018,47,8:1
3Light olefins synthesis from C1-C2 paraffins via oxychlorination processes显示文摘一个二拍子的圆舞过程被采用变换甲烷或乙烷经由中间的 monoalkyl 卤化物的形成点亮石蜡。新奇 K4RuOCl10/TiO2 催化剂为甲烷和乙烷的氧化氯化被测试。催化剂为甲基和乙醇氯化物有高选择, 80% 和 90% 分别地。在在 T250 猠整浡爠晥牯業杮漠敶 ? 的乙烷的 oxychlorination 期间 ? 慭牣 ? 敭潳潰潲獵丠? 杍??? 慣慴祬楴?Anton SHALYGIN Evgenii PAUKSHTIS Evgenii KOVALYOV Bair BAL'ZHINIMAEV 2013Frontiers of Chemical Science and Engineering2013,7,3:1
4合成气直接转化制低碳烯烃催化剂设计及反应条件优化显示文摘采用水热法合成了相同粒径、不同硅铝比的ZSM-5分子筛,并通过浸渍法将Fe基(Fe-Cu-K)催化剂负载于ZSM-5上,系统考察了分子筛硅铝比变化对合成气制烯烃(FTO)反应的影响。结果表明,反应条件、分子筛酸性对CO转化率和低碳烯烃选择性有显著影响。当ZSM-5分子筛硅铝比为50时负载型催化剂有着最高的CO转化率(84.71%)和低碳烯烃选择性(32.08%)。H_2-TPR结果表明,硅铝比为50的Z50/FeCuK中Fe物相的还原度最高。原位漫反射红外光谱(DRIFTS)、热重差热分析(TG-DTA)、X射线粉末衍射(XRD)等结果表明,Z50/FeCuK催化剂表面吸附的碳酸盐和烃类吸附物种最多,且其反应后形成了较多的FeC_x晶相。最后对反应条件进行了优化,结果表明,温度为310℃,H_2/CO(volume ratio)=2和压力为1.0 MPa时FTO的催化性能最优。田育峰 王浩 董梅 秦张峰 樊卫斌 王建国 2018燃料化学学报2018,46,6:1
5Fe_3O_4微球的可控制备及在合成气制低碳烯烃中的应用显示文摘采用氯化铁为铁前躯体,通过改变溶剂热反应时间、有机醇和羧酸盐的种类等参数,可控制备了不同结构的Fe3O4微球。采用高分辨场发射扫描电镜(SEM)和X射线衍射仪(XRD)表征了微球的初级晶粒尺寸(初级粒径)和次级团簇粒径(次级粒径),利用BET法通过N2吸附-脱附测定了微球比表面积,采用H2-TPR表征了不同粒径微球在H2气氛下的还原性能,并选择不同粒径的催化剂进行合成气制备低碳烯烃的性能研究。结果表明:通过调变Fe3O4微球的制备参数,微球的初级粒径在5.6-25.1nm范围内可调,次级粒径在149-503nm范围内可控;随着初级粒径的减小,Fe3O4微球的比表面积增大,有利于催化剂的还原;Fe3O4微球初级粒径的减小有利于烯烃选择性的提高、CO2选择性的降低,次级粒径的减小有利于CO转化率的提高。刘达 吴彤 张征湃 石变芳 2016石油炼制与化工2016,47,11:1
6多产低碳烯烃费托铁基催化剂研究进展显示文摘用于费托合成反应的铁基催化剂有负载铁基催化剂、熔铁催化剂和沉淀铁催化剂,结合催化剂载体、助剂对催化剂反应性能和选择性的影响,详述了合成气直接制低碳烯烃铁基催化剂的研究现状和进展,并对未来多产低碳烯烃铁基催化剂的发展方向进行了展望。张魁 吕毅军 胡云剑 姚楠 王鹏 程萌 武鹏 孙守理 缪平 2016精细石油化工进展2016,17,2:0
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