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| 1 | 高质量活性Sn-Cu合金协同催化CO2电还原制备甲酸显示文摘CO2电化学还原反应(CO2RR)为可再生能源储存及CO2转化提供了有效途径.目前,CO2转化为C1化学品(如甲酸和CO等)被认为是CO2RR最可行的途径之一.甲酸具有高的氢含量及易于存储和运输等特点,通常被用作燃料电池的液体燃料.目前,Sn、Cu、In、Bi等金属作为CO2RR制备甲酸的催化剂被广泛报道,但是这些催化剂的选择性和质量活性即使在高的过电位下仍然不佳.因此,将Sn或Cu与其他元素合金化是提高CO2RR质量活性的有效方法,通过调整合金表面电子结构来调节反应中间体的结合能,可以达到提高CO2RR性能的目的.本文利用修饰的电化学共沉积法一步制备了Sn-Cu合金催化剂,并提高其CO2RR质量活性.在^-1.14V(vs.RHE)电位下,Sn-Cu合金的甲酸法拉第效率为82.3%±2.1%,甲酸产物的质量活性达到(1490.6±7.5)mA mg^-1,且具有良好的稳定性.理论计算表明,Sn-Cu合金通过抑制竞争性的析氢反应来获得高的甲酸法拉第效率.甲酸生成路径为CO2→HCOO*→HCOOH,Sn-Cu合金的(211)台阶表面有利于选择性地生成甲酸. | 叶克 曹昂 邵加奇 王刚 司锐 塔娜 肖建平 汪国雄 | 2020 | Science Bulletin2020，65，9： | 9 |
| 2 | 金属有机框架材料光催化还原CO2的应用研究进展显示文摘金属有机框架材料(MOFs)是由金属原子或原子团簇与有机配体构成的多孔材料,具有良好的吸附性和光催化活性。基于对植物光合作用的模拟,MOFs材料光催化将CO2还原转化为系列碳氢化合物燃料在环境保护和未来能源供应方面具有广阔的应用前景。该文简述了MOFs光催化还原CO2的机理,介绍了高催化活性MOFs材料的设计方法,主要包括能带结构工程(掺杂、配体取代、构建异质结等)、形貌结构功能化及协同催化等方式。这些设计实现了材料的较强光捕获,较高的气体吸附量、产物选择性、稳定性和光催化效率。最后提出了光催化还原CO2的发展趋势。 | 谢汶珂 陈洁 | 2020 | 精细化工2020，37，12： | 6 |
| 3 | Dynamic Pendulum Effect of an Exceptionally Flexible Pillared-Layer Metal-Organic Framework显示文摘Main observation and conclusion Magnifying the controllable directional motions of molecular machines to the macroscopic levels is a significant topic for chemists.Flexible metal–organic frameworks with long-range order and responsive structural transformation under external stimuli may be an appropriate platform for achieving the target.By taking advantage of the single-crystal to single-crystal manner of soft porous crystals,we utilize single-crystal X-ray diffraction to directly observe the dynamic structural inversion of a new three-fold interpenetrated pillared-layer metal-organic framework[Co(edba)(bpy)](MCF-83,H2edba=4,4’-(ethyne-1,2-diyl)dibenzoic acid,bpy=4,4’-bipyridine).More interestingly,the dynamic inversions of the pillars and layers are selectively guest-controllable and independent,allowing precise control of the directional shape changes,which is the key of constructing intelligent materials to accomplish a complex task.The mechanism is further studied by combining the X-ray diffraction analyses,sorption measurements and molecular simulations. | Hao-Long Zhou Jie Bai Xiao-Yun Tian Zong-Wen Mo Xiao-Ming Chen | 2021 | Chinese Journal of Chemistry2021，39，10： | 1 |
| 4 | 金属有机框架集成二维层状材料用于高性能短波红外光探测显示文摘工作在短波红外区域的光电探测器因其在商业和军事领域的广泛应用而备受重视,窄带隙二维层状材料(2DLM)被认为是构筑下一代高性能红外光电探测器的潜在候选者.然而,这类材料在原子级厚度时光吸收较弱,致使其探测性能难以满足实际需求.在本文中,我们提出了一种通过集成具有优异光吸收特性的金属有机骨架(MOF)纳米粒子和高迁移率的2DLM来设计高性能短波红外光电探测器的策略,并通过构筑MOF/2DLM(Ni-CAT-1/Bi_(2)Se_(3))混合异质结光电探测器演示了该策略的可行性.由于光生载流子从MOF转移到Bi_(2)Se_(3),集成在Bi_(2)Se_(3)层上的MOF纳米颗粒使异质结的光电流增加了2-3个数量级.该混合异质结光电探测器在1500 nm光照下的响应度和探测度分别达4725 A W^(−1)和3.5×10^(13) Jones.如此优异性能主要源于增强的光吸收和光门控效应的协同作用.本文提出的集成MOF光敏材料和2DLM的策略为未来构建高性能短波红外光电探测器提供了思路. | 王发坤 吴洁 张悦 杨思捷 张娜 李会巧 翟天佑 | 2022 | Science China Materials2022，65，2： | 0 |
| 5 | 基于二吡啶二酰胺的Ni(Ⅱ)金属有机框架的合成、结构和磁性显示文摘在水热条件下,分别基于配体N,N′-双(3-吡啶基)-间苯二甲酰胺(3-bpipa)和N,N′-双(3-吡啶基)-对苯二甲酰胺(3-bptpa),合成了具有二维格子结构的镍(Ⅱ)MOFs:[Ni(3-bpipa)(1,3-bdc)(H_(2)O)]·4H_(2)O(1)和[Ni(3-bptpa)(5-Hhip)(H_(2)O)]·3.5H_(2)O(2),并进行了红外光谱、X-射线单晶衍射和磁学表征.在配合物1和2中,Ni(Ⅱ)均处于Ni O_(4)N_(2)扭曲的八面体配位环境,相邻的Ni(Ⅱ)…Ni(Ⅱ)距离分别为1.24467(37)和1.0195(21)nm.仅考虑单个Ni(Ⅱ)(S=1)离子的贡献,并利用分子场近似处理Ni(Ⅱ)离子间的磁相互作用,对配合物1和2在16-300 K的磁化率数据进行分析,最佳拟合结果分别为:z J′=-0.88 cm^(-1),g=2.09和z J′=-1.04 cm^(-1),g=2.21,表明相邻Ni(Ⅱ)离子通过桥连配体传递较弱的反铁磁相互作用. | 宋瑶瑶 王琦 王朝阳 王子璇 王庆伦 杨春 | 2022 | 南开大学学报(自然科学版)2022，55，4： | 0 |
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