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| 1 | 介孔构建对CuY甲醇氧化羰基化反应活性的影响显示文摘采用H4EDTA、H_(2)Na2EDTA和NaOH溶液对原始NaY分子筛分别进行单独酸碱改性和酸碱连续改性,并采用液相离子交换法制备相应的CuY催化剂。结合N2物理吸附、TEM、XRD、29Si NMR、27Al NMR、NH3-TPD、Py-IR、ICP、XPS和CO-FTIR等对载体和催化剂的结构进行表征,研究了NaY分子筛介孔构建对CuY催化甲醇氧化羰基化反应活性的影响。结果表明,NaY分子筛经H4EDTA单独处理后,部分骨架铝被脱除形成非骨架硅铝物种,得到的E-NaY并未形成明显的介孔;E-NaY经H_(2)Na2EDTA酸洗处理后,非骨架铝和部分骨架铝被脱除,得到的EW-NaY具有明显的介孔结构;而E-NaY和EW-NaY经0.2 mol/L NaOH碱处理后,分子筛发生脱硅,同时伴随着非骨架铝重新插回分子筛骨架,得到的E0.2AT-NaY和EW0.2AT-NaY具有丰富的介孔结构。其中,EW0.2AT-NaY的介孔孔容(0.45 cm3/g)最大,且有丰富的Al缺陷结构,能够与反应物接触的Cu+交换位利用率最高。然而,由于EW0.2AT-NaY脱铝程度明显高于E0.2AT-NaY,导致能够与反应物接触的Cu+交换位数量(66μmol/g)明显小于E0.2AT-NaY(176μmol/g),最终导致EW0.2AT-CuY催化剂中Cu+活性位数量及催化活性略低于E0.2AT-CuY,二者的催化活性约为原始CuY催化剂的2.2倍。 | 梁家豪 张国强 高源 尹娇 郑华艳 李忠 | 2021 | 化工学报2021，72，9： | 2 |
| 2 | 醇直接氧化羰基化合成碳酸二甲酯催化剂的研究进展显示文摘碳酸二甲酯(DMC)是一种用途广泛的绿色化工原料。甲醇直接氧化羰基化法合成DMC具有生产成本低、反应条件温和等优点,是合成DMC最重要的方法之一。综述了甲醇直接氧化羰基化合成DMC催化剂的研究进展,包括含卤素铜基催化剂和无卤素铜基催化剂。重点讨论了活性炭、石墨烯和分子筛作为载体对无卤素铜基催化剂催化性能的影响。分析发现,载体的介孔结构、缺陷位和表面基团能够调控Cu粒子的粒径和价态,并抑制Cu物种的团聚和流失,从而提高催化性能。最后,对甲醇直接氧化羰基化合成DMC催化剂存在的问题及未来发展方向进行了展望。 | 邓志勇 李文杰 林慧博 王馨雨 刘源 | 2022 | 精细化工2022，39，11： | 0 |
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