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| 1 | H-ZSM-5/ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂的表征及烷基化反应性能显示文摘将H-ZSM-5分子筛与Zr基氧化物进行复合,经过硫酸处理后,合成H-ZSM-5/w ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)(w分别为40%、50%、60%)固体酸复合催化剂。采用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、X射线光电子能谱(XPS)及NH_(3)程序升温吸附-脱附(NH_(3)-TPD)等分析手段对催化剂进行表征,并在固定床反应装置上考察了不同催化剂催化异丁烯-异丁烷烷基化反应性能。结果表明:经过硫酸处理后,催化剂中单斜晶相m-ZrO_(2)转化为对烷基化反应有利的四方晶相t-ZrO_(2);H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂具有最高的总酸量和中强酸酸量,中强酸是催化异丁烯-异丁烷烷基化反应的控制因素;同时也证实了H-ZSM-5和ZrO_(2)2种组分在复合催化剂中具有协同作用。在压力为1.4 MPa、温度为80℃、原料进料体积流速为2.0 mL/h、载气体积流速为1200 mL/h、反应时间为120 min的条件下,H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)复合催化剂作用下产物C_(8)选择性最高为83.0%,异丁烯最高转化率为94.1%,反应稳定后异丁烯转化率保持在55.2%,收率保持在45.8%,说明H-ZSM-5/50%ZrO_(2)/SO_(4)^(2-)固体酸复合催化剂具有良好的催化反应性能。 | 田鑫 李欣 王薇 吕鹏 马保军 | 2022 | 石油学报(石油加工)2022,38,5: | 4 |
| 2 | 稀土La改性X分子筛催化异丁烷/丁烯烷基化反应显示文摘采用液相离子交换法,通过改变交换和焙烧次数制备了5种不同浓度稀土La改性的X分子筛催化剂,使用连续进料的固定床反应器评价其催化异丁烷/丁烯烷基化反应的性能,分析了分子筛物相结构的变化,考察了分子筛的酸性.结果表明,催化剂制备过程对催化剂结构和性能影响显著,La3+改性后X分子筛结晶度下降,但酸度显著增强,随La^3+交换次数增加,分子筛的B酸量增多,L酸量减少;5种催化剂中,焙烧前离子交换2次、焙烧后再交换3次、再焙烧所制催化剂催化性能最佳,丁烯的初始转化率为89.94%, C8收率可达66.71%,这归因于酸性增加加快了氢负离子转移,降低了碳正离子上发生重复烷基化的可能性,抑制了大分子生成.反应温度和烯烃空速对反应影响显著,温度从80℃升至100℃,副反应裂解生成的C5-C7从9.64%增加到36.74%;丁烯进料空速从0.1 h^-1降至0.05 h^-1时,低聚生成的C9+从7.2%增至31%. | 许家阔 杨志强 李自航 唐红果 任保增 刘瑞霞 李涛 | 2018 | 过程工程学报2018,18,5: | 3 |
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