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| 1 | Origin of symmetry breaking in the seed-mediated growth of bi-metal nano-heterostructures显示文摘Seed-mediated growth is the most general way to controllably synthesize bimetal nano-heterostructures.Despite successful instances through trial and error were reported, the way for second metal depositing on the seed, namely whether the symmetry of resulted nano-heterostructure follows the original crystal symmetry of seed metal, remains an unpredictable issue to date. In this work, we propose that the thermodynamic factor, i.e., the difference of equilibrium electrochemical potentials(corresponding to their Fermi levels) of two metals in the growth solution, plays a key role for the symmetry breaking of bimetal nano-heterostructures during the seed-mediated growth. As a proof-of-principle experiment, by reversing the relative position of Fermi levels of the Pd nanocube seeds and the second metal Au with changing the concentration of reductant(L-ascorbic acid) in the growth solution, the structure of as-prepared products successfully evolved from centrosymmetric Pd@Au core-shell trisoctahedra to asymmetric Pd-Au hetero-dimers. The idea was further demonstrated by the growth of Ag on the Pd seeds. The present work intends to reveal the origin of symmetry breaking in the seed-mediated growth of nano-heterostructures from the viewpoint of thermodynamics, and these new insights will in turn help to achieve rational construction of bimetal nano-heterostructures with specific functions. | Guifen Du Jun Pei Zhiyuan Jiang Qiaoli Chen Zhenming Cao Qin Kuang Zhaoxiong Xie Lansun Zheng | 2018 | Science Bulletin2018，63，14： | 1 |
| 2 | 表面重构提高钯纳米片催化加氢性能显示文摘提高贵金属催化剂的活性是减少其用量、降低成本的关键。为通过构造结构缺陷提高钯纳米片(Pd NSs)的催化活性,将其乙醇分散液老化3天。用TEM、XRD和XPS对材料进行表征。结果表明,由于氧化刻蚀-重生长,Pd NSs发生表面重构,生成了表面粗糙、含有大量结构缺陷的表面重构Pd NSs(RPd NSs)。考察表面重构对RPd NS催化硝基苯和苯乙烯加氢性能的影响。结果表明,Pd NSs为催化剂时,硝基苯和苯乙烯的转化率分别为0%和46.1%。相同反应条件下,RPd NSs为催化剂时,硝基苯和苯乙烯完全转化。结构缺陷引起的大比表面积、高配位不饱和原子密度、优化的电子结构以及降低的氧化程度是表面重构提高RPd NSs催化活性的主要原因。 | 王元平 赵文平 石华 | 2022 | 工业催化2022，30，9： | 0 |
| 3 | 金钯不对称纳米结构合成及其表面增强拉曼光谱显示文摘金钯双金属纳米结构由于独特的光学-催化协同耦合性质而受到广泛关注,在太阳能转化存储、多相催化、光电器件、生物成像、医学诊疗等领域展现出重要的应用价值.但具有协同性质的金钯纳米材料的合成制备仍然面临巨大挑战.本研究发展了溶液和固体表面上制备金钯纳米结构的两种方式.在金纳米棒种子溶液中,通过调控铜离子的浓度,制备了具有不对称钯分布的金钯凹角长方体和哑铃型纳米结构.研究揭示铜离子可以竞争吸附到金纳米棒表面,调控钯沉积到金棒表面的界面能,诱导钯在金棒表面的成核生长逐渐由外延生长向不连续分散生长模型转换,最终实现了金钯不对称纳米结构的制备.在固体表面介导的合成中,以固体表面支持的自组装金八面体单层为种子,通过控制生长溶液中的钯含量,制备了一系列不同钯负载量的金钯纳米结构.实验揭示由于固体表面的位阻效应,钯优先在背离固体基底的金八面体表面上成核生长,因此制备的金钯纳米结构具有不对称性.通过不同钯负载量下金钯纳米结构表面增强拉曼光谱(surface-enhanced Raman spectroscopy, SERS)的研究,获得了具有最优SERS性能的金钯异质组装基底结构,并实现了该基底催化对硝基苯硫酚加氢反应过程的原位SERS监测.预期本研究发展的金钯不对称纳米结构合成方法将在多相催化等领域发挥重要作用. | 朱越洲 徐之喜 傅贝贝 田向东 李剑锋 | 2021 | 科学通报2021，66，21： | 0 |
| 4 | 超支化Rh单晶纳米薄片的合成及其催化性能研究(英文)显示文摘贵金属纳米晶的催化性质与其结构密切相关.比表面积越大、配位不饱和的边角原子密度越高,贵金属纳米晶在催化反应过程中表现出的性能往往越优异.相比于常见的具有完整几何形貌的贵金属纳米晶,具有多重分级结构特征的超支化贵金属纳米晶拥有更大的比表面积以及更丰富的配位不饱和的活性位点,因此被认为是一种潜在的性能优异的催化剂.但这种具有多重分级结构特征的超支化贵金属纳米晶无论是在生长机理研究还是可控制备上都还存在巨大的挑战.本文通过简单的湿化学法成功制备出一种具有多重分级结构特征的超支化Rh纳米薄片.该产物由三角形纳米片在扩散限制条件下分级生长形成,整体呈现三次对称性的单晶特征.研究表明,该纳米结构不仅具有出色的结构稳定性,而且其生长级数可通过反应溶剂比例的简单调节进行调控,从而实现Rh纳米薄片比表面积和位于边/角活性位点的原子比例的调控.由于拥有更大的比表面积以及更为丰富的配位不饱和的活性位点,这种具有多重分级结构的超支化Rh纳米薄片在乙醇电催化氧化和苯乙烯催化加氢催化反应中展现出了比目前主流商业催化剂Rh黑更为优异的催化活性. | 张嘉伟 陈梅珊 陈佳煜 李慧齐 王苏恒 匡勤 曹振明 谢兆雄 | 2017 | Science China Materials2017，60，8： | 0 |
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