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| 1 | 化学链技术在低碳制氢领域的研究进展显示文摘化学链技术可以在能量转化的同时实现气体分离,为低碳氢气的生产提供一条清洁高效的路线。本文对化学链制氢过程的特点进行介绍,分析三床化学链自热重整制氢和吸收增强式化学链制氢过程的设计原则,并总结循环载体研究与开发进展。从热力学角度对金属氧化物进行分类,引入平衡线与操作线分析铁基化学链制氢系统中氧载体和反应器内部气固流动形式的匹配,指导整体系统的设计优化。对吸收增强式化学链制氢过程的开发进行回顾,引入二氧化碳载体可以推动反应平衡向氢气生成方向移动,节省水蒸气用量,直接得到高纯度氢气,强化低碳制氢流程。对国内外循环载体材料的发展以及反应机理的探究进行总结,发现其中双金属氧载体材料性能突出,有待进一步研究。 | 郑浩 孙朝 曾亮 | 2021 | 中南大学学报(自然科学版)2021，52，1： | 12 |
| 2 | 甲烷干重整及金属-载体相互作用显示文摘CO 2和CH 4均是温室气体的重要成员并且数量可观,其资源化利用对于应对气候变化和能源危机具有重要意义。甲烷干重整是经典转化方式之一,将CO 2“供氧”还原反应和CH 4“需氧”氧化反应结合起来并相互转化,其产物合成气(H 2和CO)可用于费-托合成碳氢化合物液态燃料。近年来,干重整已经成为能源环境领域热点之一,在重整新工艺和催化剂设计策略方面取得了重要进展,推动了高活性和高稳定性催化剂和新工艺研发。详细综述了甲烷干重整工艺和催化剂的研究成果,重点介绍了干重整工艺新发展和催化剂功能设计,结合Ni-载体相互作用、双金属协同效应、界面效应、单原子催化等新策略对干重整工艺中的基础科学问题进行了探讨,并对干重整技术现有难点和未来发展方向进行了展望。 | 史健 祝星 李孔斋 魏永刚 王华 | 2020 | 石油学报(石油加工)2020，36，6： | 8 |
| 3 | 甲烷化学链重整制合成气用氧载体的研究进展显示文摘甲烷化学链重整(CLR)技术是利用固体氧载体中的晶格氧代替气相氧与甲烷反应制取合成气,不仅能够避免CH4/O2混合带来的爆炸风险,还能够大幅提高合成气的选择性,且合成气n(H2)/n(CO)比例接近理想值(~2),而开发具有高循环稳定性、高氧化还原活性、价格低廉且环境友好的氧载体是CLR的关键。本文总结了国内目前化学链重整技术的基本原理、特点和应用于CLR技术中氧载体的研究现状。发现化学链重整中以过渡金属氧载体(Ni、Fe、Cu、Co)为主,目前的氧载体研究重点主要是复合金属氧载体(钙钛矿型氧载体、CeO2类氧载体、六铝酸盐类氧载体),今后的研究重点是如何提高氧载体的反应性能。最后,提出可通过形貌调控、不同离子取代或与其他金属氧化物复合等手段来提高氧载体的CLR性能,并指出CLR研究开发在今后有待加强的研究方向。 | 靳南南 张立 朱燕燕 刘瑞林 马晓迅 王晓东 | 2019 | 天然气化工—C1化学与化工2019，44，3： | 4 |
| 4 | Ce-Fe-Zr-O/MgO整体型氧载体用于化学链部分氧化甲烷制合成气显示文摘以Mg O为载体,采用球磨法制备了Ce-Fe-Zr-O/Mg O粉末状氧载体,进而采用挤压成型法制备了整体型氧载体。研究了两种氧载体化学链部分氧化甲烷制合成气的性能,并通过XRD、H2-TPR对氧载体进行表征。结果表明,粉末状氧载体中的储氧组分以Ce-Fe-Zr-O固溶体形式存在,而整体型氧载体的制备过程会导致Zr、Fe游离氧化物的形成。粉末状氧载体和整体型氧载体上均存在表面晶格氧和体相晶格氧,其中,体相晶格氧具有高选择性氧化甲烷的性能,可以将甲烷转化成CO和H2。粉末状氧载体与甲烷反应活性较高,但其存在高含量的表面氧,易导致甲烷的完全氧化。整体型氧载体上体相晶格氧占据优势,可将甲烷选择性氧化为CO和H2。氧化还原循环实验表明,粉末状氧载体在还原反应发生短时间内容易引起甲烷裂解导致产物气中的H2/CO物质的量比显著大于2.0,同时产生大量积炭,制约了其循环性能。而整体型氧载体经10次循环实验后,全程反应过程中合成气H2/CO物质的量比一直维持在2.0附近,显示了较高的循环稳定性能。 | 于鹤 李法社 祝星 魏永刚 郑敏 王华 李孔斋 | 2015 | 燃料化学学报2015，43，4： | 3 |
| 5 | Ni/CeO_(2)催化剂的金属-载体界面调控及其低温化学链甲烷干重整性能研究显示文摘本研究合成了四种CeO_(2)形貌的Ni/CeO_(2)催化剂(纳米棒、纳米立方体、纳米八面体和纳米多面体),并探讨了催化剂低温化学链甲烷干重整反应的结构依赖性。材料表征表明,Ni物种高度分散在CeO_(2)载体表面,部分Ni离子进入CeO_(2)晶格,从而引起氧空位的增加。化学链干重整性能测试结果表明,棒状结构Ni/CeO_(2)催化剂表现出最高的还原性,具有最多氧空位和最高储氧能力。多面体状Ni/CeO_(2)催化剂的结构为形状不规则的约10.3 nm的CeO_(2)纳米单晶,具有较大的比表面积和较高的还原性,表现出低温甲烷反应活性,在550℃低温化学链甲烷干重整中显示最高的氧化还原活性和循环稳定性。本研究为设计高效的金属/CeO_(2)催化剂提供了一种新策略,有望促进铈基催化剂在化学链技术中应用。 | 李睿杰 章菊萍 史健 李孔斋 刘慧利 祝星 | 2022 | 燃料化学学报2022，50，11： | 3 |
| 6 | 甲烷部分氧化及重整反应多相催化剂的研究进展显示文摘介绍国内外甲烷制合成气技术中多相催化剂的研究进展,包括催化剂在水蒸气重整、甲烷部分氧化和二氧化碳重整制合成气技术中的研究情况,重点评述了催化剂的活性组分、助剂和载体方面的研究进展及存在的问题。 | 顾振华 李明 戴颂 郭瑞霞 李孔斋 | 2013 | 应用化工2013，42，1： | 3 |
| 7 | Chemical interaction of Ce-Fe mixed oxides for methane selective oxidation显示文摘Chemical interaction of Ce-Fe mixed oxides was investigated in methane selective oxidation via methane temperature programmed reduction and methane isothermal reaction tests over Ce-Fe oxygen carriers. In methane temperature programmed reduction test, Ce-Fe oxide behaved complete oxidation at the lower temperature and selective oxidation at higher temperatures. Ce-Fe mixed oxides with the Fe content in the range of 0.1–0.5 was able to produce syngas with high selectivity in high-temperature range(800–900 °C), and a higher Fe amount over 0.5 seemed to depress the CO formation. In isothermal reaction, complete oxidation occurred at beginning following with selective oxidation later. Ce1–xFexO2–δ oxygen carriers(x≤0.5) were proved to be suitable for the selective oxidation of methane. Ce-Fe mixed oxides had the well-pleasing reducibility with high oxygen releasing rate and CO selectivity due to the interaction between Ce and Fe species. Strong chemical interaction of Ce-Fe mixed oxides originated from both Fe*activated CeO2 and Ce3+ activated iron oxides(FeOm), and those chemical interaction greatly enhanced the oxygen mobility and selectivity. | 祝星 杜云鹏 王华 魏永刚 李孔斋 孙令玥 | 2014 | Journal of Rare Earths2014，32，9： | 2 |
| 8 | Characteristic of macroporous CeO_2-ZrO_2 oxygen carrier for chemical-looping steam methane reforming显示文摘Chemical-looping steam methane reforming(CL-SMR) is a novel process towards the production of pure hydrogen and syngas, consisting of a syngas production reaction and a hydrogen production reaction. Macroporous CeO2-ZrO2 oxygen carriers with different pore sizes prepared by colloidal crystal templating method and characterized by techniques of scanning electron microscopy(SEM), transmission electron microscopy(TEM), Brunauer-Emmett-Teller(BET), X-ray diffraction(XRD) and temperature programmed reduction(H2-TPR) were tested in CL-SMR process. For comparison, nonporous CeO2-ZrO2 oxygen carrier prepared by precipitation method was also investigated. It was found that macroporous CeO2-ZrO2 oxygen carriers owned higher reducibility and reactivity in CL-SMR process than nonporous samples. For the macroporous CeO2-ZrO2 sample, the decline of pore size could improve the reducibility and reactivity. The macroporous sample with a pore size of 100 nm(labeled as Ce-Zr-100) showed the highest performance for the co-production of syngas and hydrogen during the successive CL-SMR redox cycles. After 10 redox cycles, it still retained good porous structure and reducibility. It was found that the porous structure could accelerate the oxygen release from bulk to surface, leading to a good mobility of oxygen and higher reducibility. In addition, it was also favorable for diffusion and penetration of methane and water steam into the sample particles to accelerate the reaction rate. | 郑燕娥 祝星 王华 李孔斋 王禹皓 魏永刚 | 2014 | Journal of Rare Earths2014，32，9： | 2 |
| 9 | 光热驱动多孔氧化铈热化学循环解水制氢非热质平衡模型显示文摘热化学循环太阳燃料技术过程所涉及的多孔介质中复杂反应及热质传递过程,尚未建立较为完善的数学模型。以多孔氧化铈热化学循环解水过程为研究对象,将颗粒尺度的氧输运与宏观尺度的热质输运相耦合,提出完整的光热驱动条件下多孔介质非热质平衡模型,实验数据对比验证了动力学及热质输运模型的可靠性,分析了两种尺度(颗粒及床层)下,非热平衡效应、入射辐射热流、反应物浓度对动态过程的影响。入射辐射在床层的体积效应下,轴向的温度梯度使得缺陷反应的热力学平衡控制最大氧空位浓度出现在床层前侧,在缺陷反应的动态过程中,氧化过程相较于还原反应更快,提高多孔载氧体反应器的产物H2浓度应主要从还原阶段中反应过程及条件出发。可为该类问题的建模和过程设计提供较为完整的理论基础和参考路径。 | 王沛 魏荣阔 | 2022 | 化工学报2022，73，7： | 1 |
| 10 | 生物质化学链制合成气工艺条件影响研究显示文摘以木屑为原料,氧化铁为载氧体,考察生物质热解与化学链技术相结合对制取合成气的可行性。考察了热解温度、还原时间、还原温度、进水速率以及水量对合成气的H/C的影响。实验结果表明,热解气体经化学链反应器中与载氧体发生反应,不仅可以提高气化率还可以改变气体组成及含量,这是因为热解气中的焦油与载氧体发生了反应,生成了小分子气体,提高了气化率。在与载氧体发生还原反应时加入适量水可以提高合成气H/C比,使其达到2左右,可以直接作为费托反应的原料。还原反应后,载氧体可与水蒸气发生氧化反应,得到氢气。 | 苑宏刚 | 2016 | 环境科学与技术2016，39，S1： | 1 |
| 11 | 基于Aspen Plus对F-T合成油尾气蒸汽重整的模拟及优化显示文摘利用Aspen Plus建立了F-T合成油尾气蒸汽重整过程的数学模型,并进行了以提高重整气中CO含量为目标的优化计算。结果表明:水碳摩尔比(n(H2O):n(C))和O2通量为主要影响因素,而压力影响并不明显;在水碳摩尔比为3.0,O2通量为9 900m3/h的优化条件下,重整气中CO的摩尔产率与优化前相比提高了12.86%,而CO2的摩尔产率降低了19.87%,能够有效提高合成油的收率。 | 栗少卿 张泳建 孟凡会 李忠 冯永发 盛团秀 王东飞 | 2013 | 太原理工大学学报2013，44，3： | 0 |
| 12 | 天然气能源转化利用工艺研究进展显示文摘在叙述国内外甲烷转化利用研究现状及甲烷化工利用的主要途径基础上,分析了甲烷部分氧化制合成气反应的研究现状,阐述了其热力学可行性、催化剂研究、主要途径及反应机理,并探讨了此法制合成气存在的问题。 | 赵丽娜 王继库 | 2013 | 化学世界2013，54，11： | 0 |
| 13 | 化学链制氢研究进展显示文摘化学链制氢具有燃料适应面广、产物内分离的特性,可利用传统的化石燃料和可再生的生物质直接获得高纯的CO_(2)和H_(2),是一种非常有前景的制氢技术。本文分析了化学链制氢的载氧体和反应器研究进展,载氧体和反应器的匹配面临较大的挑战,主要是载氧体抗磨损性能、成本和活性无法兼顾,进一步限制了化学链制氢的工业化。文章指出今后应当针对抗磨损、低成本和高活性载氧体的开发,以及反应器的高效稳定运行开展研究工作。 | 高明 | 2022 | 能源研究与利用2022，，6： | 0 |
| 14 | Pr_(0.7)Zr_(0.3)O_(2-δ)选择性氧化甲烷制取合成气:氧载体稳定性(英文)显示文摘以共沉淀法制备的Pr0.7Zr0.3O2-δ固溶体作为氧载体,研究其在选择性氧化甲烷制取合成气工艺(CH4/空气氧化还原循环)中的服役性能。结合X射线衍射(XRD)、H2-程序升温还原(H2-TPR)、O2-程序升温脱附(O2-TPD)、比表面测试(BET)、X射线光电子能谱(XPS)表征手段描述氧载体在氧化还原循环反应过程中物化特性演变。结果表明,Pr0.7Zr0.3O2-δ固溶体在氧化还原反应中保持较高的甲烷反应活性与CO选择性,且能够保持反应性能稳定(CO选择性为83.5%~83.1%)。随着循环反应的进行,Pr-Zr固溶体保持了较高的热稳定性,但是表面氧的消失导致其还原性能下降。然而,表面氧的消失促进了氧空位的增加从而在一定程度上增强了氧移动能力,使足够的晶格氧参与到甲烷选择性氧化反应中,保证了较高的反应活性。通过比较新鲜、循环与老化后材料结构与还原性能,认为甲烷选择性氧化制取合成气工艺中的热点问题可以避免。 | 杜云鹏 祝星 王华 魏永刚 李孔斋 | 2015 | Transactions of Nonferrous Metals Society of China2015，25，4： | 0 |
| 15 | CeO_(2)-NiO氧载体用于甲烷化学链重整反应的研究显示文摘化学链重整技术是一种新型的合成气制取技术。该技术耦合CO_(2)还原反应,在制取合成气的同时还可以完成CO_(2)的减排。制备了600~900℃下焙烧的CeO_(2)-NiO氧载体,分别采用X射线衍射光谱分析(XRD)、比表面积测试(BET)、X射线光电子能谱分析(XPS)和甲烷程序升温还原(CH4-TPR)表征其结构特征。通过甲烷部分氧化、CO_(2)还原等恒温反应及氧化还原(redox)循环实验对氧载体的反应活性进行了评价。结果表明,不同的焙烧温度可以通过对其结构特性的改变,进而影响CeO_(2)-NiO氧载体的反应活性,其中CeO_(2)-NiO-850表现出良好的结构稳定性、优异的储放氧性能及较高的甲烷转化率和CO_(2)转化率。在经过20次redox循环实验后甲烷转化率和CO_(2)转化率均未明显降低,显示了较强的循环稳定性。 | 范浩熙 郑燕娥 赵林洲 蒋丽红 王亚明 周堂杰 张峻嘉 | 2022 | 高校化学工程学报2022，36，3： | 0 |
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