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1基于层状氢氧化物衍生复合氧载体的生物质化学链气化实验研究显示文摘通过低饱和共沉淀法合成了类水滑石结构的层状氢氧化物(Layered Double Hydroxide,LDH)前驱体,经煅烧获得衍生Cu/Al/Zn、Cu/Al/Ni、Cu/Al/Ni/Zn高分散复合氧载体。采用XRD、XRF、H2-TPR、SEM及BET等分析手段对氧载体的结构及反应性能进行了表征,并通过固定床反应器开展了氧载体与生物质化学链气化实验。结果表明,合成的三种前驱体都具有典型的水滑石特征衍射峰,且层板稳定。Cu/Al/Zn前驱体层间厚度为0.264 2 nm,Ni2+引入后,层间距减小。前驱体煅烧后形成的复合氧载体中元素含量与制备试剂基本一致。氧载体中Zn、Ni元素的引入可提升Cu O的反应活性,降低H2还原的反应温度,Zn元素与Cu具有更好的协同作用。Cu/Al/Ni/Zn氧载体在固定床化学链气化中具有较好的碳转化率和气体产率,其碳转化率为82.03%。反应后氧载体比表面积为5.995 m2/g,具有较好的可再生性与抗烧结性,是生物质化学链气化反应较为理想的氧载体。魏国强 何方 赵增立 赵伟娜 黄振 郑安庆 赵坤 冯宜鹏 李海滨 2016燃料化学学报2016,44,3:5
2沼气燃料固体氧化物燃料电池阳极相关问题综述显示文摘固体氧化燃料电池(Solid Oxide Fuel Cell,SOFC)是最有前途的绿色能源转换装置之一,可以高效、清洁地将碳氢化合物燃料(如天然气、煤气化气、沼气等)中的化学能直接转化为电能,从而受到人们的广泛关注。沼气干重整即利用沼气中的CO2对甲烷进行干重整(Dry Reforming of Methane,DRM),将两种温室气体(甲烷和二氧化碳)转化为两种活性燃料(氢气和一氧化碳),有利于提高SOFC的性能。同时,该技术对于提高甲烷的利用率、减少污染以及促进新型化工合成路线都有重要意义。然而,当沼气中的甲烷与SOFC阳极直接接触时,由于镍基阳极的积碳会带来稳定性的问题,因此优化镍基阳极抗积碳的性能、制备稳定、高效和抗积碳能力强的催化剂是该技术的重点。本文通过对沼气干重整技术及抗积碳机理进行了简单的描述,总结了目前国内外报道有关的抗积碳的方法,针对SOFC抗积碳催化剂的研究现状,综述了通过内重整方法解决抗积碳相关问题。姚瑶 蔡佩君 王绍荣 2021陶瓷学报2021,42,4:5
3等离子体制备稀土金属掺杂甲烷干气重整Ni/Mg/Al催化剂显示文摘采用冷等离子体炬技术制备了以水滑石为前驱体的Ni/Mg/Al催化剂,考察了La和Ce助剂的添加对催化剂结构及其对CH_4和CO_2重整催化性能的影响。利用XRD、BET、XPS及TG对催化剂进行了表征和性能测试。结果表明:冷等离子体炬能快速分解Ni/Mg/Al水滑石前驱体,生成具有介孔特性的水镁石相Mg(Ni,Al)O固溶体,并生成Ni0晶粒。在温度700℃、空速30 000 m L/(h·gcat)、V(CH4)∶V(CO2)=4∶6时,CH_4和CO_2的转化率分别为76.6%和61.8%。助剂Ce的添加增加了晶格氧的含量,促进了催化剂表面碳物种的消除,CH_4和CO_2的转化率分别提高了4%和7%。La的加入,抑制了Ni0晶粒的团聚,增加了Ni0的分散度,与未添加La的催化剂相比,非活性碳的生成量减少70%,表现出良好的抗积炭性能。龙华丽 刘建文 徐艳 张晓晴 尚书勇 印永祥 2017精细化工2017,34,1:4
4Improved catalytic performance of Ni catalysts for steam methane reforming in a micro-channel reactor显示文摘Milliseconds process to produce hydrogen by steam methane reforming(SMR) reaction, based on Ni catalyst rather than noble catalyst such as Pd, Rh or Ru, in micro-channel reactors has been paid more and more attentions in recent years. This work aimed to further improve the catalytic performance of nickel-based catalyst by the introduction of additives, i.e., MgO and FeO, prepared by impregnation method on the micro-channels made of metal-ceramic complex substrate. The prepared catalysts were tested in the same micro-channel reactor by switching the catalyst plates. The results showed that among the tested catalysts Ni-Mg catalyst had the highest activity, especially under harsh conditions,i.e., at high space velocity and/or low reaction temperature. Moreover, the catalyst activity and selectivity were stable during the 12 h on stream test even when the ratio of steam to carbon(S/C) was as low as 1.0. The addition of MgO promoted the active Ni species to have a good dispersion on the substrate, leading to a better catalytic performance for SMR reaction.Bozhao Chu Nian Zhang Xuli Zhai Xin Chen Yi Cheng 2014Journal of Energy Chemistry2014,23,5:4
5Effect of the Ni size on CH4/CO2 reforming over Ni/MgO catalyst:A DFT study显示文摘Carbon deposition is sensitive to the metal particle sizes of supported Ni catalysts in CH_4/CO_2 reforming.To explore the reason of this phenomenon,Ni4,Ni8,and Ni12 which re flect the different cluster thicknesses supported on the MgO(100) slabs,have been employed to simulate Ni/MgO catalysts,and the reaction pathways of CH_4/CO_2 reforming on Nix/MgO(100) models are investigated by density functional theory.The reforming mechanisms of CH_4/CO_2 on different Nix/MgO(100) indicate the energy barriers of CH_4 dissociated adsorption,CH dissociation,and C oxidation three factors are all declining with the decrease of the Ni cluster sizes.The Hirshfeld charges analyses of three steps as described above show only Ni atoms in bottom two layers can obtain electrons from the MgO supporters,and the main electron transfer occurs between adsorbed species and their directly contacted Ni atoms.Due to more electron-rich Ni atoms in contact with the MgO supporters,the Ni/MgO catalysts with small Ni particles have a strong metal particle size effect and lead to its better catalytic activity.Yunpeng Guo Jie Feng Wenying Li 2017Chinese Journal of Chemical Engineering2017,25,10:3
6冷等离子体增强制备碳一化学催化剂的研究进展显示文摘碳一化学对于缓解能源危机和环境问题具有重要意义,相关催化剂的研发一直是该领域的研究热点。等离子体在增强催化剂性能方面的优势得到了众多研究者的认可。综述了三种常见的冷等离子体——低气压辉光放电、介质阻挡放电、大气压等离子体射流,在增强制备碳一化学催化剂方面的研究进展。从目前的研究结果来看,等离子体制备的催化剂具有活性组分粒径小、分散度高、晶格缺陷少、金属-载体相互作用强等优势,因而在甲烷燃烧、甲烷重整、二氧化碳加氢等反应中具有更好的催化活性和抗积碳性。这主要得益于冷等离子体'低温高能'的特性:1)冷等离子体较低的温度不仅可以避免金属粒子烧结和团聚,还可以抑制金属粒子向载体内部扩散,增强金属-载体相互作用;2)冷等离子体中的高能电子能够吸附在金属粒子表面,使其带负电荷,彼此排斥,有利于提高金属粒子的分散度;3)冷等离子体中的高能粒子能够快速分解催化剂前驱体,金属粒子以低表面能的(111)晶面快速成核,晶格缺陷较少的(111)晶面能够减缓碳的生成速率。徐艳 徐晶晶 王晓辉 李靖 王鹏 2018表面技术2018,47,4:2
7低温等离子体制备改性催化剂显示文摘低温等离子体在催化剂制备与改性中具有一些特殊效应,本文通过分析低温等离子体处理代替焙烧制备催化剂、低温等离子体处理结合传统热力学改性强化催化剂两个方向的研究,总结了低温等离子体在改善催化剂结构和表面性能、强化负载-载体之间的相互作用、构建传统制备不易得到的催化剂化学形态等方面的研究发现,并对低温等离子体处理所取得的优良效果进行作用机理分析总结。此外,概述了不同低温等离子体发生装置在强化制备催化剂过程中的应用,并对不同发生装置所造成的影响进行分析、对比。最后,根据目前研究进展对低温等离子体制备与改性强化催化剂的现状进行分析与未来展望。李佳奇 马懿星 王学谦 薛宇 陈鹏 王明飞 朱恒希 2020真空科学与技术学报2020,40,12:2
8以类水滑石为前驱体制备Ru基CH_4-CO_2重整催化剂显示文摘以类水滑石为前驱体,采用共沉淀法制备了不同Ru含量的xRu/Mg(Al)O催化剂(x=1,2,4),采用XRD、H2-TPR和CO脉冲吸附等表征催化剂结构和Ru金属分散度,并评价Ru含量对CH4-CO2重整反应活性与稳定性的影响。XRD与CO脉冲吸附结果表明,Ru含量增加时,还原后Ru金属颗粒的表面活性位数目增加,但分散度降低,Ru金属的粒径增大。活性测试结果表明,Ru质量分数为2%时,催化剂活性最高。Ru质量分数为1%时,催化剂具有较好的稳定性,归属于高分散Ru金属颗粒与Mg(Al)O载体之间的强相互作用。李汝乐 范言语 鲁苗苗 林性贻 李达林 詹瑛瑛 江莉龙 2015工业催化2015,23,11:0
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